Sbírku tvoří takřka třicet tisíc vzorků hornin, zkamenělin, nerostů a petrografických výbrusů ze severozápadních Čech. K významným kolekcím patří nerosty z lokality Mariánská hora v Ústí nad Labem, zeolity Českého středohoří, dokladové vzorky a petrografické výbrusy ke geologickému mapování Českého středohoří prováděnému prof. J. E. Hibschem začátkem minulého století. Část sbírky tvoří také křídové a třetihorní zkameněliny z významných regionálních lokalit a kolekce kostí pleistocenních obratlovců.
Část geologické sbírky tvoří kolekce nálezů pocházející od významného severočeského geologa, petrologa a pedagoga J. E. Hibsche. Profesor Hibsch při svých procházkách na Mariánské hoře narazil na neznámý minerál ze skupiny granátů. Ten pak byl roku 1906 popsán a po něm pojmenován hibschit.
Velkou zásluhu na vybudování geologické sbírky měl Georg Bruder (kurátorem byl 1901-1909). Jeho první expozice geologických, mineralogických a paleontologických sbírek, otevřená roku 1902, byla velmi vysoce hodnocena i v odborných kruzích. Dalšími významnými kurátory byli: Fritz Seemann (1909-1914), Josef Porsche (1918-1939) a Milada Vavřínová (1973-1989). Ta se zasloužila o odbornou evidenci a popularizaci geologické sbírky. Dalším kurátorem byl Tomáš Wiesner (1989-2007), předcházející ředitel muzea.
Současným kurátorem geologické sbírky je od roku 2011 RNDr. Zuzana Vařilová, Ph.D. (varilova@muzeumusti.cz) specializovaná na křídové pískovce, stabilitu skalních svahů a geologii životního prostředí.